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       一直以來通過配制高濃度電解液被認(rèn)為是遏制鋰硫電池中穿梭效應(yīng)的有效方法。但近日，中南大學(xué)吳飛翔等人的研究表明，低濃度的電解液實(shí)際上能很好的緩解穿梭效應(yīng)。通過分子動(dòng)力學(xué)模擬為低濃度電解液良好的電化學(xué)性能提供了理論依據(jù)。相關(guān)論文以題為“Boosting High-Performance in Lithium−Sulfur Batteries via Dilute Electrolyte”發(fā)表在Nano Letter上。

 

       多硫化物的穿梭效應(yīng)、活性物質(zhì)損失和電解液的不斷被消耗等問題一直是鋰硫電池發(fā)展的主要障礙。通過使用添加劑、大幅提高電解質(zhì)的摩爾濃度在之前的報(bào)道中被認(rèn)為是行之有效的方法之一。相反的，降低電解質(zhì)的摩爾濃度通常被認(rèn)為會(huì)加劇多硫化物的溶解和穿梭效應(yīng)。但事實(shí)是否如此此前很少有學(xué)者報(bào)道研究。

       本文中，作者選取了常用的LiTFSI/DME/DOL/LiNO3基電解液，通過改變電解質(zhì)的濃度，發(fā)現(xiàn)低濃度（0.1M）的電解液反而具有非常好的電化學(xué)性能。同時(shí)，循環(huán)后的掃描電鏡圖片發(fā)現(xiàn)使用低濃度電解液時(shí)，電極沉積層更薄、鋰片的光滑度也更好，說明電池中的穿梭效應(yīng)更小。分析發(fā)現(xiàn)低濃度電解液具有更低的密度、更低的粘度和更好的潤(rùn)濕性，有利于鋰離子在固-液界面上快速移動(dòng)，這可以很好的解釋大電流循環(huán)過程中的高容量和低電壓遲滯現(xiàn)象。分子動(dòng)力學(xué)模擬發(fā)現(xiàn)：在低濃度時(shí)電解液內(nèi)Li2S2會(huì)出現(xiàn)團(tuán)聚現(xiàn)象；當(dāng)濃度提高到1 M時(shí)，Li2S2會(huì)更傾向于離散的分布在電解液內(nèi)；當(dāng)再次提高濃度到3 M時(shí)，Li2S2會(huì)再次團(tuán)聚，但峰值較0.1 M時(shí)還有一定的差距。

 

       總的來說，作者發(fā)現(xiàn)低濃度的電解液在鋰硫電池中反而可以提供更好的電化學(xué)性能。其低密度，高潤(rùn)濕性可以很好的浸潤(rùn)電極。另外低濃度電解液還可以很好的防止多硫化物電解液中的溶解和分散，有效地緩解了多硫化物的穿梭效應(yīng)。因此，低濃度電解液可能更適合應(yīng)用于鋰硫電池體系，并且也為其他轉(zhuǎn)換型電池的電解液體系研究提供了新的研究思路。（文：Today）

圖1 不同鹽濃度下CC-S電極的電化學(xué)性能表征。

圖2 (a)-(b) CC-S電極分別在1 M和0.1 M電解質(zhì)內(nèi)循環(huán)200圈后的SEM照片；(c)-(d) 鋰片分別在1 M和0.1 M電解質(zhì)內(nèi)循環(huán)200圈后的SEM照片；(e)-(f) 電極分別在1 M和0.1 M電解質(zhì)內(nèi)循環(huán)前后的阻抗圖。

圖3 (a)2 ml溶劑和不同體積鋰鹽的照片和所對(duì)應(yīng)的電解質(zhì)濃度；(b)-(d)不同濃度電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率、密度和粘度；(e) 不同濃度電解質(zhì)在CC-S電極上的接觸角的照片。

圖4 (a)-(c) 和 (e) 不同電解質(zhì)濃度中的分子動(dòng)力學(xué)模擬結(jié)果；(d) 圖(a)-(c)所對(duì)應(yīng)的分子間的徑向分布函數(shù)；(f) 圖(e)中的Li2S2−Li2S4簇結(jié)構(gòu)圖。